在共价有机结构（COFs）中引进金属单原子可有用进步光催化活性，其经过增强π电子离域、促进电荷别离和拓展光吸收完成。别的，金属化COFs（MCOFs）中可调控的d-π共轭和电子搬运特性，结合π热电子隧穿效应，可协同进步有用载流子浓度。虽然MCOFs在H光还原中优势显着，但怎么优化结构以增强单原子稳定性和延伸激子寿数仍是应战。现有研讨多聚集于双齿、四齿及层间金属配位形式，经过调控给体─受体（D─A）特性优化催化功能，但直接经过配位形式调控激子寿数和载流子浓度的研讨仍未见报导，使用资料的高稳定性完成具有使用价值的高浓度H

  该研讨提出一种普适性单原子封装战略，经过将一系列过渡金属原子精准锚定在钳形结构中，完成PP-COF的平面确定并增强其π共轭效应。其间Fe原子锚定的Fe/PP-COF具有极高的单原子稳定性，展现出杰出的激子搬迁间隔（6.48−53.20 nm）与激子寿数（296.75 ps），为当时单原子COF资料的顶配水平。在新式双相活动反响器中，该系统可完成接连60小时光组成产H2O2，速率达1556 µmol h−1，并坚持发生的H2O2浓度高达100 mM，且无单原子丢失。该研讨为开发单原子COFs资料及精准调控单原子完成高时空功率接连H2O2光组成供给了重要范式。

  在资料结构规划进程中，经过有机组成制备了具有钳形三齿螯合结构的配体并整合到具有sql拓扑结构的PP-COF中，进然后润饰三齿螯合配位Fe单原子完成Fe/PP-COF的组成，经过Fe单原子有用调控COFs的光激子行为。

  经过PXRD、XAFs、N2等温吸附、球差电镜、高分辩TEM等表征手法证明了PP-COF和单原子Fe/PP-COF的成功制备。其间，Fe/PP-COF表现出高度的单原子分散性，且与配体上钳形单元出现特别的三齿配位结构。

  针对PP-COF以及Fe/PP-COF的光激子动力学研讨之后发现，与其它一系列过渡金属比较，单原子Fe的引进可以有用增强COF的光吸收才能，进步光激子的寿数和搬迁间隔，阻挠光生电子复合行为，激子结合能下降至76 ± 9 meV，进步了反响系统中的有用载流子浓度，促进了光组成产H2O2。

  使用牺牲剂苯甲醇与水分层且密度比水大，规划的简易双相活动光反响设备在最优条件（0.25 mL min-1流速，5.00 mg mL-1催化剂浓度）下进行60小时接连试验，所产的H2O2浓度从始至终维持在约100 mM，显着高于现已报导的COFs光催化产H2O2系统。这种高功能源于Fe/PP-COF中单原子确定结构的稳定性与杰出的激子寿数。

  鉴于现在绝大多数报导的MCOFs均是二齿配位或四齿配位，开发兼具配位稳定性和单原子高度可及性的三齿结构可以使MCOFs的开展进入一个全新阶段。其间三齿配位的单原子和载体之间的强金属─载体相互作用也可以有用调控光激子行为，促进高效光反响进程，为结构新颖、功能优异的MCOFs光催化剂的规划组成供给了重要的学习。

  化学科学与工程学院李良春教授为论文的仅有通讯作者，博士生方镭为论文榜首作者。该研讨工作得到了国家自然科学基金和中心高校根本科研业务费基金项目的赞助。

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